近年来, 农村居民生活用水量显著增加, 据统计, 截至2017年, 我国农村污水排放量达到148×10⁸ t^[1]。目前, 农村生活污水处理率仅13%左右^[2], 农村水环境的污染日趋严重。在农村污水处理过程中, 为了达到分散污水处理目前普遍要求的《城镇污水处理厂污染物排放标准》 (GB 18918—2002) 一级B标准, 污水处理设施的工艺需要大量回流或增设深度处理单元^[3~5], 其TN的去除率仍有待进一步提高^[6,7]。另一方面, 污水处理设施的日常排泥及其处理处置会增加农村的污水设施的运行管理难度, 减少这些处理设施的排泥也十分重要。因此, 农村污水的处理急需开发与农村经济和技术水平相适宜的技术。

生物接触氧化是一种介于活性污泥法与生物滤池两者之间的生物处理技术^[8]。在池内放置填料, 于池底曝气从而保证污染物、微生物、氧气三者能够充分接触, 具有处理负荷高、抗冲击能力强、不易堵塞、运行稳定、维护管理简单等优点^[9,10], 但也存在生物膜脱落造成出水中的悬浮固体浓度稍高, 需设置沉淀池, 且传统工艺存在着NH₃-H和TN去除率低的缺点^[11]。因此, 针对农村分散型污水的特点和农村技术经济条件, 本研究构建了缺氧-好氧两段式新型接触氧化工艺, 考察缺氧-好氧两段式接触氧化工艺在有无污泥混合液从好氧单元回流到缺氧单元这两种模式下污染物去除效率、污泥产量及微生物特性, 探讨TN去除率高、污泥产量少的操作参数, 以期为农村污水处理提供技术支持。

试验所用原水来源于北京市某小区的生活污水, 其污染物参数如表1。

试验采用的新型生物接触氧化装置如图1所示, 其长、宽、高分别为1m、0.5m、1.15m, 装置的有效容积为500L, 其中缺氧单元和好氧单元的体积比为1∶3, 有效容积分别为125L和375L。缺氧单元和好氧单元均装填直径为8cm的球型填料该球型填料内装有直径为2cm左右的火山岩, 其填料填充率均为75%, 日处理水量500L/d, 缺氧单元的水力停留时间为6h, 好氧单元的水力停留时间为18h, 好氧单元DO控制在2.5~3mg/L, 缺氧单元表层 (离水面5cm左右) DO为0.8~1.2mg/L, 底部 (离反应器底部10cm左右) DO为0.2~0.4mg/L。装置经调试填料挂膜成功, 装置运行达到稳定后, 分别在无/有污泥混合液从好氧单元回流到缺氧单元这两种模式下运行, 其中0~53d为无回流段, 54~105d为有回流段, 对两种运行模式下的进出水水质和悬浮物浓度进行分析。

为考察好氧单元污泥的污染物吸附特性, 进行了好氧单元污泥吸附试验用污水的批量试验。从好氧单元取污泥, 浓缩调整到合适浓度 (MLSS=2 380±24mg/L, MLVSS=1 503±6 mg/L) , 在室温下 (24℃) , 取40mL污泥与60mL试验用污水混合, 在60r/min下振荡30min, 然后沉淀30min, 取上清液测定相关指标。

pH采用pH计测定 (pH 7110, WTW, 德国) ;DO采用溶解氧仪 (Oxi3210, WTW, 德国) 测定。其他指标 (COD、NH₃-N、TN、TP、SS、MLSS和MLVSS采用标准方法测定测定^[12]。

装置运行稳定后, 分别在无回流和回流运行状况的第30d从装置中取生物填料进行微生物菌群结构分析。取样点位置和对应的样品名称如图2所示。

分别取以上生物填料的表层及中心生物膜进行分析, 采用OMEGA-soil DNA试剂盒 (Kit Omega Bio-Tek, USA) 提取污泥微生物的总DNA, 以细菌通用引物338F (5′-ACTCCTACGGGAGGCAG-CAG-3′) 和806R (5′-GGACTACHVGGGT WTCTAAT-3′) 进行V3/V4区扩增, PCR扩增产物使用AxyPrep DNA Gel Extraction试剂盒 (Axygen Biosciences, Axygen, USA) 进行胶回收和DNA纯化, 随后将样品送至上海美吉生物医药科技有限公司采用Illumina Miseq进行测序, 测序结果通过Silva数据库进行比对。

采用好氧单元污泥吸附试验用污水, 考察吸附前后污水的污染物变化, 结果如图3所示。

从图3可以看出, 好氧单元污泥对污水中溶解性和非溶解性的COD、TN、NH₃-N、TP和SS均有一定吸附作用, 其中吸附后污泥中非溶解性COD、TN和SS显著下降, 而溶解性TN和NH₃-N呈明显下降。计算表明, 好氧单元的污泥对SS的吸附率最高 (80.19%) , 其次为总COD (46.01%) , NH₃-N的吸附率最低 (15.05%) , 其对非溶解性COD、TN、NH₃-N、和SS的吸附量分别为50.53 mg/g、3.5mg/g、2.59mg/g、35.71 mg/g。结果表明, 好氧单元脱落的生物膜污泥能够快速去除污水中的颗粒态和胶体态物质, 但对溶解态的物质去除率较低。前人发现好氧活性污泥具有吸附性能, 例如郭旋^[13]发现在活性污泥与污水混合10min后, 污水中SS去除率达到95%以上, 比转移量为60~70 mgSS/g MLSS;COD去除率在80%左右, 比转移量为90~120mgCOD/g MLSS;而TN和TP的去除率较低。因此, 好氧单元脱落的生物膜污泥同样也具有污染物吸附性能, 但比好氧活性污泥稍低, 可以采用好氧单元污泥吸附污水中污染物。如果试验装置运行过程中将好氧单元的污泥回流到缺氧单元, 则可以增加缺氧单元的污泥量, 通过污泥吸附来延长污染物在缺氧单元的实际停留时间, 从而提高其厌氧水解及去除。

试验过程中, 考察了无回流和有回流两种运行状况下试验装置对COD去除效果, 结果如图4所示。从图4中可以看出, 进水COD平均浓度为245.6mg/L (142.7~352.7mg/L) , 无回流时, 沉淀池出水COD平均浓度为59 mg/L (43.2 mg/L~73.9mg/L) , COD平均去除率达到75%, 出水COD全部 (100%) 都能达到GB 18918-2002中的一级B标准。有回流时, 沉淀池出水COD平均浓度为35mg/L (18.3~57.9 mg/L) , COD平均去除率为85.0%, 出水COD大部分 (99%) 都能达到GB18918-2002中的一级A标准。这个结果表明, 试验装置在有回流时COD的去除效果比无回流时更好。有回流时COD去除效果增加的可能原因是回流液中含有大量好氧单元污泥, 这些污泥进入缺氧单元后, 能够吸附污水中的COD, 主要为非溶解性COD (见图3) , 从而使污水中的COD在缺氧单元的实际停留时间延长, 另外回流的污泥在缺氧单元厌氧水解, 可以释放碳源, 改善污水的C/N^[14], 从而有利于微生物的生长, 最终提高COD的去除效果。另外, 从图4还可以看出, 回流状况下装置的抗负荷冲击能力更强。

试验过程中, 考察了无回流和有回流两种运行状况下试验装置对NH₃-N和TN的去除效果, 结果如图5和图6所示。

从图5中可以看出, 进水NH₃-N平均浓度为33.5mg/L (22.4~50.1mg/L) , 无回流时, 沉淀池出水NH₃-N平均浓度为8.9 mg/L (3.6~17.9mg/L) , NH₃-N平均去除率为73.77%;有回流时, 沉淀池出水平均浓度为1.6mg/L (0~6mg/L) , NH₃-N平均去除率为95.29%。两种运行状况下, 装置的出水NH₃-N浓度大部分 (99%) 均达到GB18918-2002中的一级A标准。

从图6中可以看出, 进水TN平均浓度为51.9mg/L (36.5~72 mg/L) , 无回流时, 沉淀池出水TN平均浓度为16.5 mg/L (9.5~24.3 mg/L) , TN平均去除率为66.49%, 出水TN浓度大部分 (78%) 达到GB 18918-2002中的一级B标准, 有回流时, 沉淀池出水平均浓度为9.8 mg/L (6~14.5mg/L) , TN去除率为80.58%, 出水TN浓度全部达到GB 18918-2002中的一级A标准。有回流时, NH₃-N和TN的去除效果提高原因可能是回流将好氧单元的混合液带到缺氧单元, 提高了缺氧单元硝酸根离子浓度, 另一方面回流的污泥及吸附的颗粒污染物在缺氧单元厌氧水解, 增加了反硝化细菌可利用的碳源, 改善了C/N比, 从而有利于生物脱氮^[15]。

试验过程中考察了无回流和有回流两种运行状况下实验装置对SS去除, 结果如图7所示。从图7中可以看出, 进水SS平均浓度为116.4 mg/L (46.7~166mg/L) , 无回流时, 沉淀池出水SS平均浓度为9.4mg/L (5~16mg/L) , SS平均去除率为90.73%, 出水SS浓度大部分 (99%) 达到GB 18918-2002中的一级A标准;有回流时, 沉淀池出水平均浓度为3.5 mg/L (0~8 mg/L) , SS去除率为97.17%, 出水SS浓度全部达到GB 18918-2002中的一级A标准。且从图7还可以看出, 当无回流, 好氧单元出水的SS为16.2mg/L (13.4~20.3mg/L) , 而有回流时, 好氧单元出水SS为8.1mg/L (2~18mg/L) , 这个结果表明, 有回流时由于好氧单元的部分污泥回流至缺氧单元, 减少了好氧单元出水的SS。另外, 从图7中可以看出, 有回流时, 好氧单元出水的SS长时间低于20mg/L, 达到GB18918-2002中的一级B标准, 因此如果单从SS的去除来看, 可以不需要设沉淀池。

试验过程中, 考察了无回流和有回流两种运行状况下实验装置累积排泥情况, 结果如图8所示。

从图8可以看出, 无回流时, 污泥的总产量为600.79gMLSS, 污泥的平均产量为11.35gMLSS/d, 平均污泥产率系数为0.12gMLSS/gCOD;有回流时, 污泥的总产量为422.97gMLSS, 污泥的平均产量为8.13 gMLSS/d, 平均污泥产率系数为0.08gMLSS/gCOD。试验结果表明, 有回流比无回流污泥产量和产率系数均更少, 污泥产量减少了29.6%, 污泥产率降低1/3。普通生物膜工艺的污泥产率系数通常0.185gMLSS/d^[16], 说明该工艺的生物膜生长正常。由于有回流运行状况下污泥产量减少了, 因此可以延长了排泥时间。

无回流和有回流两种运行状况下反应器不同位置的微生物菌群结构如图9所示。

结果显示, 无回流状态下, 反应器缺氧单元以Thiothrix (丝硫菌属) 为主, 上层、中层和下层所占比例分别为18.5%、19.0%和6.5%;好氧单元以Thiobacillus (硫杆菌属) 为主, 上层、中层和下层所占比例分别为0.5%、5.6%和9.2%;。而增加回流之后, 其优势种群发生明显变化, 缺氧单元以Denitratisoma和Thiobacillus (硫杆菌属) 为主, Denitratisoma上层、中层和下层所占比例分别为6.7%、7.5%和6.7%, Thiobacillus (硫杆菌属) 上层、中层和下层所占比例分别为3.6%、5.2%和7.7%;好氧单元以Nitrospira为主, 上层、中层和下层所占比例分别为6.6%、8.2%和6.1%。

通过比较发现, 增加回流之后, 缺氧单元由Thiothrix (丝硫菌属) 转变为Denitratisoma和Thiobacillus (硫杆菌属) 。已有研究发现, Denitratisoma是红外菌科的一个新属, 革兰氏阴性反硝化细菌, 它作为脱氮优势菌种^[17], Thiobacillus (硫杆菌属) 为革兰氏阴性细菌, 是目前被报道最多的用于还原NO₃^--N的硫氧化细菌, 可用于硫自养反硝化处理市政污水和地下水中的NO₃^--N^[18];这说明有回流时, 缺氧单元环境有利于反硝化菌生长^[19], 进而有利于总氮的去除。

通过对接触氧化池的改良, 增设缺氧单元, 并将好氧单元部分污泥回流到缺氧单元, 利用硝化液回流、污泥吸附和厌氧水解, 提高装置的脱氮效率和实现污泥减量, 延长装置的污泥周期。试验结果表明, 其技术具有可行性。

好氧单元脱落膜污泥可以通过吸附污水中的SS, 达到了对各种污染物的吸附, 但对溶解性的物质吸附量很小, 其对SS和非溶解性COD、TN、NH₃-N、的吸附量分别为35.71mg/g、50.53mg/g、3.5mg/g和2.59mg/g。

相比无回流, 当将好氧单元污泥回流到缺氧单元时, TN的去除效率提高14.09%, 且更稳定 (6~14.5mg/L) ;好氧单元出水SS仅8.1mg/L (2~18mg/L) , 同时有回流比无回流污泥产量降低了29.60%, 污泥产率降低1/3。

微生物菌群结构分析表明, 在有回流运行时反硝化菌群比无回流的丰度大, 且在整个单元都比较均一, 更有利于生物脱氮。